Shimotsuki Haruka bắt đầu sự nghiệp ca hát, viết và soạn các ca khúc chủ đề cho trò chơi điện tử vào năm 2001. Cô phát hành nhạc phẩm dōjin đầu tay dưới hai biệt danh là Maple Leaf và tieLeaf; tieLeaf là một nhóm nhạc với sự hợp tác của Sorano Ao và Hiyama Nao. Nhóm này có 72 trang dōjinshi, một đĩa CD với tựa Tsukioi no Toshi (còn gọi là Leozet Lag Ecliss trong ngôn ngữ ban đầu của họ, tiếng Lag-Quara), một manga và tiểu thuyết chữ đã có 28 trang cùng một đĩa CD đơn với tên giống tựa đề cuốn sách, Lip-Aura, một side-story của Tsukioi no Toshi. Một dự án khác của tieLeaf, một tựa nhạc phiêu lưu mang tên Neji Maku Tsuki, cũng là nền tảng cho Tsukioi no Toshi[1].

Cô đã gây được sự chú ý sau khi thể hiện thành công ca khúc chủ đề kết thúc "Tōmei Shelter" cho Rozen Maiden dưới tên Refio+Shimotsuki Haruka. Sau khi trình bày "Tōmei Shelter", cô và Myu (một thành viên của Refio) đã thành lập ban nhạc Kukui. Shimotsuki cũng có thành lập một nhóm với Katakiri Rekka và Chata nhiều lần, và họ trở thành bạn tốt trong một thời gian dài. Với bản thân là một ca sĩ độc lập, cô có lần là thành viên ủng hộ của Sound Horizon, và đã xuất hiện như một ca sĩ khách mời trong một buổi hòa nhạc vào năm 2006 của họ. Cô có vai trò lớn hơn khi đóng góp cho album Moira của Sound Horizon và biểu diễn trong buổi hòa nhạc trực tiếp tương ứng vào năm 2008 và 2009. Shimotsuki Haruka đã tổ chức một buổi hòa nhạc đơn diễn mang tên Tokeidai no Aru Machi yori (時計台のある街より, Tokeidai no Aru Machi yori?): Haruka Shimotsuki Solo Live Lv.1 vào ngày 10 tháng 8 năm 2006. Buổi hòa nhạc tương tự thứ hai, Haruka Shimotsuki solo live Lv.2: Shimotsuki Haruka wa Level ga 1 Agatta (シモツキンはレベルが１あがった, Shimotsuki Haruka wa Level ga 1 Agatta?), đã được tổ chức vào ngày 13 tháng 7 năm 2008[2].

Ngoài ca hát, Shimotsuki còn soạn và viết lời cho hai ca khúc chủ đề mở đầu và kết thúc cho phiên bản chơi trên PC của visual novel Relict: Toki no Wasuremono, cô cũng soạn khoảng 7 track nhạc nền cho trò chơi. Wind và đàn dây là hai loại nhạc cụ thường được Shimotsuki sử dụng trong các track này, và cô còn thể hiện tài năng của mình đối với thể loại dân ca. Đó cũng là lần đầu tiên cô soạn nhạc cho trò chơi điện tử và cảm xúc của cô tại thời điểm đó đã được ghi lại trong quyển hồi ký Image Soundtrack của trò chơi. Trong phiên bản PlayStation 2 của trò Ar tonelico: Melody of Elemia, cô soạn và trình bày các ca khúc chủ đề của một trong những nữ nhân vật chính, Aurica Nestmille, và có tham gia thể hiện một phần ca khúc chủ đề kết thúc "EXEC_PHANTASMAGORIA/.". Sau đó cô đã tham gia vào phần tiếp theo là Ar tonelico II Sekai ni Hibiku Shōjo-tachi no Metafalica với việc đóng góp giọng ca cho một trong những nữ nhân vật chính khác, Luca Truelywaath, và có tham gia thể hiện một phần ca khúc kết thúc "EXEC_with.METHOD_METAFALICA/.".